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研究概要
１．序（研究背景等）
大陸を越える規模の大気汚染は世界中で緊急に解決が必要な問題となっている。欧州、北米の大気汚染物質は北極やお互いの大陸間の大気汚染をもたらし、高緯度地帯に存在する国々の共通の問題になっている。欧州、北米ではこれらの問題に個別に取り組むと同時に協力して取り組む体制づくりがとられている。欧州からアジアへの大気汚染物質の輸送を明らかにするためには、東シベリア地域の大気汚染物質(重金属、POPs等)観測が不可欠である。この観測は東アジア地域の越境大気汚染問題に対しても、上流側としての基礎データを提供する。中国・韓国・日本間の越境大気汚染の定量化も行政ニーズの高いものである。そのためには、大気汚染物質発生源インベントリー(特に揮発性炭化水素、アンモニア、重金属)の改訂、新規作成が不可欠である。多物質を考慮し、評価地域を細分化した、次世代型ソース(発生)・リセプター(沈着)マトリックスの作成は、中国・韓国・日本間の越境大気汚染量が定量化されるので、越境大気汚染問題の行政施策に大きく寄与する。また、「東アジア酸性雨モニタリングネットワーク(EANET)」で得られた地点の限られた降水データをモデルで解析することにより、全体の酸性雨の分布を明らかにすることによりEANETの活動に寄与する。また環境省が提唱している「東アジア酸性雨モニタリングネットワーク」(EANET)は、降水やガス、エアロゾル等のモニタリングを目指しているが、それを支えるためにも酸性雨、大気汚染に関する種々の研究に対する実績が日本に求められている。
２．研究目的
北半球における越境大気汚染の解明を研究目的として、これまで研究が行われていなかった東シベリア及び沿海州地域における大気環境評価に関する研究を行うことにより、欧州からの大気汚染を評価する。特にロシア・東シベリア代表的な清浄(モンディ)、田園(リストビヤンカ)、都市(イルクーツク)及び沿海州地域のプリモールスカヤ地点において年間を通してガス・粒子状物質(含エアロゾル成分)濃度測定を行うとともに、同地点で降水を採取し、湿性沈着量及び乾性沈着量を測定する。更に積雪中の鉛、水銀濃度を測定すると同時に鉛同位体比測定を行う。モニタリングデータが充実しつつあることを受けて、モデル投入用の最新の排出インベントリーを整備することを目的とし、既に1995年を対象年次として開発した東アジア排出インベントリー(EAgrid)を2000年時点に更新する。重金属の代表的な成分である水銀の国別排出源インベントリーを作成する。大気汚染物質のソース・リセプターマトリックスの精緻化としての評価地域を細分化したモデルで東アジア域における硫黄酸化物、窒素酸化物のソース・リセプター解析を行う。三宅島起源硫酸エアロゾルによる降水の酸性化を数値モデルにより計算し、EANETの測定結果と比較する。EANETで得られた降水データのモデル解析をして未観測部分の動向を探る。2001年から本格稼働が始まった「東アジア酸性雨モニタリングネットワーク(EANET)」に対して研究面から支援する。
研究の概要を図１に示した。ロシアにおける大気汚染物質の観測は国立環境研究所、日本環境衛生センター酸性雨研究センターが担当した。東アジア域の排出源インベントリーは計量計画研究所、国立環境研究所が担当した。東アジア域の大気汚染物質のソース・リセプター解析は国立環境研究所、トーニチコンサルタントが担当した。三宅島火山噴火による大気質変化と環境酸性化は京都大学、国立環境研究所が担当した。
３．研究の内容・成果
(１)東シベリア及び沿海州地域の大気環境評価に関する研究
東シベリアおよび沿海州地域におけて降水中主要酸性成分は硫酸であり、その濃度は日本や欧米より高いが、降水量の少ないことを反映して沈着量は他地域と同程度か少ない。一方、塩基性成分濃度は他地域と同程度か高く、これらによる中和作用が他の地域より大きいために降水pHは比較的高い値を示すと考えられた。降水中成分の濃度と沈着量の季節変動は地点および成分によって違いが見られるが、硫酸イオン、アンモニウムイオンおよび水素イオンについては夏季に沈着量が多い。
大気中の主要な酸性成分は二酸化硫黄と硫酸塩、塩基性成分はアンモニアとアンモニウム塩であり、二酸化硫黄は冬季に、アンモニアは夏季に高濃度を示した。また、東シベリアの清浄地点であるモンディ局において観測したオゾン濃度の年平均値は43-44ppbを示し、対象とした３ヵ年では経年変動に一定の傾向はみられなかった。酸性および塩基性成分の年平均濃度は、沿海州地点のアンモニアを除き日本の低濃度地点と同程度か低いが、インファレンシャル法によって求めたこれら成分の乾性沈着量の湿性沈着量に対する割合は、降水量の少ないことを反映して日本における見積もりよりも高い傾向にあった。
積雪の鉛同位体比は日本における観測結果を強く支持する測定値を示し、同地域と日本の大気環境が密接に連携していることが確認された。大気汚染物質の長距離輸送について検討するため、東シベリアのモンディ局およびその風下の利尻局のガス・粒子濃度変動を比較し、両地点で高い濃度の二酸化硫黄が観測される冬季(��)、両地点で高い濃度の粒子状硫酸塩とアンモニウム塩が観測される春季から初夏、両地点で全硫黄および全アンモニウム化合物濃度が低い値を示す晩夏(��)などの特徴的な事例について流跡線解析を行った(図２)。その結果、冬季の流跡線は長く、この期間には欧州からの空気塊は約３日で同地点に到達し、さらに日本までは約３日で到達する可能性があることが分かり、同成分の大気中での滞留時間を考えれば、両測定局の冬季の高濃度現象に関連性を見出す可能性が示唆された。一方、粒子状成分の高濃度期の流跡線は冬季より短く、この解析だけからは両地点にみられる類似した濃度変動パターンを説明づけることはできなかった。粒子状物質の移動解析には、さらに長い時間を対象とする必要があると考えられた。また、晩夏の流跡線は非常に短く、両測定局における全硫黄および全アンモニウム化合物濃度の低濃度現象には、ローカルな発生源の状況および気象要因が大きく関連しているものと推測された。
(２)次世代型ソース・リセプターマトリックスの精緻化と検証に関する研究
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多くの大気汚染物質に関して中国は東アジアのなかで突出した多排出国であり、近年の経済発展がエネルギー消費の増大、エネルギー種類の構成の変化をもたらしているとともに、沿岸と内陸などの地域による排出構造の違いも存在するため、重点的な推計作業を行った。まず、中国エネルギー統計をベースとし、バイオマス燃料等の補足、省別に異なる工業部門の燃料構成の推定等によって独自の省別エネルギー需給マトリックス表(生産消費部門×エネルギー種類)を作成した。SO2排出量に関しては、石炭中S分を省別に推定し、脱硫状況を中国内の調査データにより捕捉した。その他の物質に関しても、小規模石炭燃焼施設
やバイオマス燃料の排出係数を最新の資料により見直し、地域による自動車対策状況の違い等も考慮した。
東アジア地域から我が国へ到来する越境大気汚染をシミュレーションする場合、国内の局所寄与を明らかにするため、ネスティングによる精密化を行うことが望ましい。このため、日本域については時空間分解能の高い排出インベントリーとするとともに、農業廃棄物の野焼きによる排出推計、自動車のコールドスタート排出推計・気温湿度補正などの新たな排出モデルを試みた。その他、韓国については国際研究協力により韓国内の推計結果の提供を受けることができた。
開発された東アジア排出インベントリー(EAGrid2000)による国別排出量を表１に要約する。本表では、既往の推計結果と比較して示した。本推計結果の最も大きな特徴は、中国におけるSO2排出量およびNMVOC排出量が従来の推計値に比べて多いことである。特にNMVOCは顕著であり、その評価は今後大気過程のシミュレーションと測定結果の対照により確認することが必要である。
��東アジアにおける酸性沈着量の年間ソース・リセプター解析
本研究で用いたモデルは、従来のソース・リセプター解析用モデルとは異なり、地域気象モデルで計算された時空間分解能の高い気象水象データを活用することにより物質輸送モデルで必要とする各種の気象パラメータを精緻に与えているところに特徴がある。変質・沈着プロセスを組み込んだHYPACTは国内各地で観測されたガス・エアロゾル地上濃度および湿性沈着量を良好に再現する。このモデルを使って計算された日本領域における年間沈着量は、硫黄化合物0.84TgS(1.03gS/��)、窒素化合物0.62TgN(0.79gN/��)である。また、発生源地域別寄与率は、硫黄については中国49%、日本21%、朝鮮半島12%、火山13%、その他５%、窒素について日本39%、中国34%、朝鮮半島18%、その他９%となり、いずれの物質も中国からの寄与が非常に多いことを示した。本研究による中国の寄与率は、硫黄化合物、窒素化合物ともに表２に示した。既往研究結果に比べて最も高く、今後、この原因を明らかにする必要がある。更に、シミュレーションモデルの改良(変質・沈着過程の詳細モデル化、山岳部における複雑な降水量の空間変動や露・霧等の影響の取り込み、水平分解能の向上など)、酸性雨の将来動向の予測、東アジア地域外からの大気汚染物質の流入を考慮したモデル解析なども今後の課題としてあげられる。
��三宅島火山噴火による大気質変化と環境酸性化
「東アジア酸性雨モニタリングネットワーク」で得られた降水データをエアロゾルの変質、雲物理過程を取り込んだモデルで解析する研究の一環として、三宅島火山による環境変化について数値計算を行った。八方尾根では噴火前後で、年平均の二酸化硫黄ガス濃度は0.4ppbから1.5ppbまで、硫酸エアロゾル濃度は2.5μgm-3から3.8μgm-3まで上昇した(表参照)。数値モデル結果によると、三宅島起源のエアロゾルは高濃度の強酸性エアロゾル(pH=O前後)として存在し、硫酸イオンの約８割が硫酸水素
イオンとなっていた。噴火開始から１年間で、極東アジア域において三宅島起源硫酸は人為起源硫酸と同程度存在した。三宅島起源の硫酸エアロゾルは冬季は北西季節風により大部分が太平洋に輸送されたが、その他の季節には日本列島に輸送された。噴火により降水のpHは年間で日本列島の日本海側で0.1-0.3、太平洋側で0.3-1.0程度減少し、黄砂による降水の中和作用を相殺した。また、地上観測によって明らかになった、非火山性硝酸・塩酸による二次的な酸性化効果を、数値モデルを用いて初めて定量的に評価した。八方尾根に輸送された三宅島起源の気塊では、硫酸エアロゾルが過剰に存在していた為に、揮
発性エアロゾルである硝酸塩や塩酸塩はほぼ100%気相に追い出されていた。硝酸ガスや塩酸ガスの沈着速度は硝酸塩、塩酸塩のそれに比べて数オーダー速い。その結果、追い出された非火山性の硝酸や塩酸が二次的な環境酸性化を促した(噴火による間接的な環境酸性化効果)。数値計算結果によると、この間接効果による酸性沈着増加量は、噴火による硫酸沈着増加量(直接的環墳酸性化効果)と同程度(0.07-2.1倍)であった。
４．考察
本研究が目指している北半球における越境大気汚染の解明すなわち東シベリア及び沿海州地域における大気環境評価に関しては、信頼するに足りる大気汚染物質の観測データ(ガス・粒子状物質・降水)が得られるようになった。わずか３年間の観測ではあるが、この結果は東アジア酸性雨モニタリングネットワークの中で、面積的に非常に大きな部分を占めるロシアの大気環境把握の第一段階として、同ネットワークのデータ解析にも生かせるものと考えられる。また、流跡線解析によると,夏季の流跡線は短く、NH3ガスの濃度上昇にはローカルな発生源の寄与が大きいことが考えられた。また、冬季の流跡線は夏季に比べ非常に長く、欧州からの空気塊は約３日で同地点に到達し、さらに日本までは約３日で到遠する可能性があることが窺われた。このため、同地域の欧州からアジア地域への長距離越境大気汚染の中間モニタリング地点としての地理的重要性を考えれば、同地域の一般的な大気環境の把握のためにさらに長期間のモニタリングが必要であると考えられる。アジア地域における越境大気汚染問題の定量化に関しては、対象国・地域が中国、台湾、韓国、北朝鮮、モンゴル、日本、対象汚染物質がSO2、Nox、NMVOC、NH3、空間分解能が緯度経度0.5度である東アジア排出インベントリー(EAgrid>を2000年時点に更新した。既往の推計結果と比較した本推計結果の最も大きな特徴は、中国におけるSO2排出量およびNMVOC排出量が従来の推計値に比べて多いことである。特にNMVOCは顕著であり、その評価は今後大気過程のシミュレーションと測定結果の対照により確認することが必要である。大気汚染物質のソース・リセプターマトリックスの精緻化としての評価地域を細分化した次世代型ソース・リセプターマトリックスの作成に関しては、計算された日本領域における年間沈着量は、硫黄化合物0.84TgS(1.03gS/��)、窒素化合物0.62TgN(0.79gN/��)である。また、発生源地域別寄与率は、硫黄については中国49%、日本21%、朝鮮半島12%、火山13%、その他５%、窒素について日本39%、中国34%、朝鮮半島18%、その他9%となり、いずれの物質も中国からの寄与が非常に多いことを示した。三宅島起源の硫酸エアロゾルは冬季は北西季節風により大部分が太平洋に輸送されたが、その他の季節には日本列島に輸送された。噴火により降水のpHは年間で日本列島の日本海側で0.1-0.3、太平洋側で0.3-1.0程度減少し、黄砂による降水の中和作用を相殺した。非火山性の硝酸や塩酸が二次的な環境酸性化を促した(噴火による間接的な環境酸性化効果)。数値計算結果によると、この間接効果による酸性沈着増加量は、噴火による硫酸沈着増加量(直接的環境酸性化効果)と同程度(0.07-2.1倍)であった。これらの研究の進展により、着実に成果を上げつつあり、全体的に見て、2001年から本格稼働が始まった「東アジア酸性雨モニタリングネットワーク(EANET)」に対して研究面から支援を行った。また、国際的な連携もロシアでの観測、発生源インベントリーの国際比較(MICS-Asia)により強まった。
５．研究者略歴
課題代表者:村野健太郎
1946年生まれ、東京大学大学院理学系研究科修了、理学博士、現在、独立行政法
人国立環境研究所大気圏環境研究領域酸性雨研究チーム総合研究官
主要参画研究者
(１) � �村野健太郎(同上)
�◆�大泉 毅
1957年生まれ、信州大学大学院工学研究科修了、理学博士、現在、財団法人日本
環境衛生センター酸性雨研究センター大気圏研究部長
(２) � �村野健太郎(同上)
�◆Э誓�陽容 1947年生まれ、北海道大学大学院工学研究科修了、工学博士、現在、財団法人計
量計画研究所環境資源研究室室長
��：大原利眞 1954年生まれ、北海道大学大学院工学研究科博士後期課程修了、工学博士、
静岡大学工学部教授、現在、国立環境研究所
�ぁЭ�田洋匡 1942年生まれ、京都大学大学院工学研究科化学機械学専攻博士課程単位取得退学
工学博士、現在、京都大学防災研究所教授
６．成果発表状況
� �Terada, H., Ueda,H.and Wang, Z.: Atmospheric Environment, Vol.36,
pp.503-509(2002) "Trend of acid rain and neutralization by yellow-sand
in East Asia-A numerical study--"
�◆�Carmichael, G.R., Street, D.G., Calori, G., Amann,M., Jacobson, M.Z.,
Hansen,J.and Ueda,H.: Environmental Science and Technology, Vol36, No.22,
pp.4707-4713(2002) "Changing trend in sulfur emissions in Asia: Implications
for acid deposition,air pollution,and climate"
�� 鹿角孝男、川村 實、薩摩林 光、西沢 宏、村野健太郎：大気環境学会誌,37,75-80(2002) "長野県北部で観測された三宅島の火山ガスにより生成した高濃度硫酸エアロゾル"
�ぁ‐硝寨�恵、唐牛聖文、米持真一、村野健太郎：大気環境学会誌、37,357-373(2002) "三宅島の火山ガスによる高濃度二酸化硫黄及び硫酸性強酸性雨の観測"
�ァ�An, J ., Ueda, H. , Matsuda, K. , Hasome, H. and Iwata, H. : Atmospheric
Environment, Vol37, pp. 3039-3046(2003) "Simulated impacts of SO2 emissions
from the Miyake Volcano on concentration and deposition of sulfur oxides
in September and October of 2000"
�Α�G. R. Carmichael, M. Ferm, N. Thongboonchoo, Jung-Hun Woo, L. Y. Chan,
K. Murano, Pham Hung Viet, C. Mossberg, R. Bala, J. Boonjawat, P Upatum,
M. Mohan, S. P. Adhikary, A. B. Shrestha, J. J. Pienaar, E. B. Brunke,
T. Chen, T. Jie, D. Guoan, L. C. Peng, S. Dhiharto, H. Harjanto, A.
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�� 神成陽容、馬場剛、植田洋匡、外岡豊、松田和秀：大気環境学会誌,39,257-271(2004) "日本における大気汚染物質排出グリッドデータベースの開発"
�� 鹿角孝男、川村 実、塩澤憲一、岩附正明、向井人史、村野健太郎：環境科学会誌,17,129-134(2004) "八方尾根における降水中の微量金属成分"
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送モデルによるシミュレーション" *
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