課題名

A-1 衛星データ等を活用したオゾン層研究破壊機構の解明及びモデル化に関する研究

課題代表者名

中根 英昭 (環境庁国立環境研究所地球環境研究グループオゾン層研究チーム)

研究期間

平成8−10年度

合計予算額

519,660千円 (うち10年度 177,505千円)

研究体制

(1) オゾン層破壊における極渦変動の影響に関する研究(環境庁国立環境研究所、名古屋大学)

(2) 極域・中緯度域相互作用とオゾン層変動に関する研究

   東シベリア及び日本における地上からの観測によるオゾン層変動の解明

(環境庁国立環境研究所、東北大学、名古屋大学)

  北海道におけるレーザーレーダー観測による成層圏エアロゾルの動態解明

(郵政省通信総合研究所)

   つくばにおけるオゾンゾンデ観測等によるオゾン層変動の解明(気象庁観測部)

  極域・中緯度相互作用がオゾントレンドに及ぼす影響の解明(環境庁国立環境研究所)

(3) 統計的手法によるオゾン層変動に関する研究

(環境庁国立環境研究所、北海道大学、名古屋大学、奈良女子大学)

(4) 化学輸送モデルによる極渦の物理・化学過程に関する研究

   化学−放射−力学結合化学輸送モデルによる極渦の物理・化学過程の解明

(環境庁国立環境研究所、東京大学)

  化学輸送モデルによる北極域オゾン層破壊機構の解明(環境庁国立環境研究所)

(5) 不均一反応によるオゾン破壊機構に関する研究

   塩素分子・ラジカルの不均一反応機構の解明(環境庁国立環境研究所、東京大学)

  PSCSキャラクタリゼーション及びハロゲンリザーバー分子との相互作用の解明

(通商産業省工業技術院資源環境技術総合研究所)

(6) 中層大気における力学・光化学結合過程に関する観測的研究(環境庁国立環境研究所)

研究概要

1.序

 1997年の2月から4月にかけて、北極域において記録的なオゾン層破壊が観測され、「北極オゾンホールの出現」が話題になった。北極域でのオゾン破壊のメカニズムは基本的には南極オゾンホールと変わらないことが分かってきている。このことは、人口が集中し、経済の中心となっている北半球の中高緯度地域が、深刻なオゾン層破壊の危険にさらされていることを意味する。北半球においては、オゾンホール型の激しいオゾン層破壊の原因となる極渦が、容易に欧州やシベリア、北米上に移動するが、一部は日本上空に影響を及ぼす。このことが、北半球のオゾン層破壊を一層危険なものにしている。また、南極においても、オゾンホールは年々拡大・深刻化している。オゾン層破壊物質の大気中濃度の増加は現在すでに鈍化しているとされているが、その事によってオゾン層破壊の危険性が直ちに緩和するのではないことを、上の事実は示している。その理由の一つとして、オゾンホール型のオゾン層破壊においては、成層圏の気温が極成層圏雲(PSC)が生成する温度より下がると、オゾン層破壊が急速に進行することがあげられる。成層圏の低温化は、地球温暖化によってより頻繁に出現すると予想されるので、問題を長期化させる可能性がある。しかし、このような極渦の変動とそれに伴う急激なオゾン層破壊の進行の定量的な把握、極渦内と極渦外の相互作用等についての科学的な知見は十分ではない。

 19968月に打ち上げられた国産衛星ADEOS(「みどり」)に搭載されているセンサーILASは、南極オゾンホールの内部と共に、19973月の北極域のかつてないオゾン層破壊をこれまでになく高い頻度で観測し、高い高度分解能でオゾン及びオゾン層破壊関連物質の鉛直分布データを取得した。残念ながら1997630日にADEOSは停止したが、わが国のオリジナルなデータが、初めてグローバルなオゾン層破壊の解明に大きく寄与した。この期間にも、衛星データに加え、相補的な種々の観測、総合的な解析が行われたが、ADEOSが停止した現在、既に取得した衛星データの活用と、地上からの集中観測及びモデル研究が一層重要になってきた。

 

2.研究目的

 極渦の変動とオゾン層破壊、そして、その結果としての中高緯度域のオゾン減少の機構を解明するためには、ゞ鳳欧諒册依廾の解明と極渦内のオゾン層破壊の定量的把握、極渦内外の相互作用と中緯度オゾン減少の機構の解明、1卆吋如璽拭気象データ、地上観測データの統計的解析とオゾン層変動要因の解明、げ蹴慷∩モデル等を用いた観測データの理解とオゾン層破壊機構のモデル化、ゥゾン層破壊を加速する不均一反応に関する実験的研究、を系統的に実施すると共に、平成10年度に実施される第3回欧州オゾン層集中観測(THESEO)等の国際共同研究に対応した研究を実施することが重要である。

 本課題は、上のような研究を通じて、オゾン層破壊物質の存在下、低温の極渦内で進行する激しいオゾン層破壊とその影響について解明し、モデル化することを目的とする。

 

3.研究の内容・成果

(1)オゾン層破壊における極渦変動の影響に関する研究

 1996/1997年の北半球の冬・春季の極渦は、日照が回復する2-3月に極渦が非常に安定で低温が持続したという特徴を持っている。このため、極域成層圏雲(Polar Stratospheric Clouds; PSC)による不均一反応を介した、南極オゾンホールと同様の機構によるオゾン破壊が効率的に行われた可能性がある。そこで、ILASオゾンデータ、キルナのオゾンゾンデデータを活用し、この冬・春季におけるオゾンの化学反応過程による破壊量の推定を試み、最大約50%の破壊があったことを示した。気球による総反応性窒素酸化物(NOY)と亜酸化窒素(N2O)の観測データの解析により、脱窒(硝酸がPSCと共に落下し、NOYが失われること)が極渦の強弱や高度によって異なることを示した。脱窒については、高度約20km弱で70%NOYが失われている例を観測した。オゾンホール型のオゾン破壊の原因であるPSCに関しては、PSCの濃度、偏光特性の鉛直分布をレーザーレーダー(ライダー)で観測し、固体のPSCと液体のPSCのように種類の異なる粒子がサンドイッチ型の構造をもって出現することを見いだした。また、成層圏のClOを気球等に搭載して測定する装置の開発を行い、試作したプロトタイプモデルが十分な性能で動作することを確認した。更に、アラスカにおける赤外ヘテロダイン観測によって極渦内で化学的なオゾン破壊が起こっていることを確認する等、それぞれの観測点で基調なデータが得られた。

(2)極域・中緯度域相互作用とオゾン層変動に関する研究

 ‥譽轡戰螢及び日本における地上からの観測によるオゾン層変動の解明

 中緯度におけるオゾンの減少傾向と極域オゾン破壊の関連を解明するためには、極渦内のオゾン減少を把握し、中緯度地域が極渦の影響を受ける頻度と程度、極渦の影響とオゾン及びオゾン破壊関連物質の関係、を明らかにする必要がある。極渦内のオゾン減少については、欧州との共同研究であるオゾンゾンデを用いたMatch(オゾンゾンデ観測した気塊に対して第2のオゾンゾンデ観測を行い、輸送の効果を受けない化学的なオゾン破壊を検出する方法)に参加すると共にヤクーツクのオゾンゾンデ観測データを解析することによって見積もった。1996/1997年の冬・春季には20km弱の高度で、1日に最大40ppb程度、平均20ppb程度のオゾン破壊があり、最終的には50%以上のオゾンが化学的に破壊されたと考えられる。これはサブテーマ1の結果と一致している。中高緯度の大気は、極渦内部、極渦外部、内外の境界領域の三領域に区分されるが、ヤクーツクはこれら三領域の気塊がほぼ3分の1ずつ到来すること、北緯44度の北海道母子里に極渦内部または境界領域の気塊が到来するのは、高度20km弱では極渦が大きく歪む、または崩壊する時であることが明らかになった。19964月には、北海道への極渦の到来を予測し、母子里でのオゾンゾンデ観測と陸別でのFTIR観測を集中的に行った結果、極渦到来時にはオゾンが最大50%以上破壊されていること、極域でのPSCを介した不均一反応の影響を示すHCl/HF比及びHCl/HCl+ClONO2)比の低下が見られた。更に観測事実を積み上げるために必要な測器(広帯域ミリ波オゾン分光計の開発、気温観測用レーザーレーダーの設置、シベリア配備用FTIRの整備)を行った。

 ∨務て擦砲けるレーザーレーダー観測による成層圏エアロゾルの動態解明

 稚内及び釧路において、偏光解消度を観測できるレーザーレーダー観測を行い、成層圏エアロゾルの量、高度分布の動態を調べた。ピナツボ火山噴火の影響による成層圏エアロゾルは1996年までは減少し続けたが、1997年以降には定常状態になりつつあるように見える。532nm1064nmでの後方散乱係数の波長依存性は1992年頃に比べて大きくなっており、半径が100nmより小さい粒子が卓越してきているようである。199711月には、釧路のレーザーレーダーを夏場にも天気の良い陸別に移設し、観測が自動化できるように装置の改良を行った。

 つくばにおけるオゾンゾンデ観測等によるオゾン層変動の解明

 北半球の中高緯度はオゾン減少傾向が顕著な地域であるが、オゾン減少の機構は必ずしも明確ではない。そのため気象庁高層気象台(つくば市)において冬季から春季にかけてオゾンゾンデによるオゾン層の特別観測を行い、オゾン層の変動機構について調査を行った。1997年の春季には、北半球高緯度において極渦が安定し大規模なオゾン層破壊が発生した。5月には極渦が分裂し、その一部が日本付近にも移動して、つくば上空においてオゾンの少ない状況が一部の高度で観測された。1997/98年、1998/99年の北半球高緯度では、成層圏の気象状況により大規模なオゾン層破壊は発生しなかった。しかし、19993月にはつくばで大きなオゾン減少を観測した。バックトラジェクトリー解析等の結果からこのオゾン減少の主な原因は、北極域での化学的な破壊に起因するものではなく、オゾンの少ない低緯度の気塊が移流したことによるもので、準二年周期振動(QBO)の影響も示唆される。

 ざ飽茵γ羂淌拜蠍澪醉僂オゾントレンドに及ぼす影響の解明

 オゾントレンドに及ぼす極渦の影響を解明するために、まず、オゾンゾンデ長期観測データについて通常のオゾントレンド解析を行った。すなわち、季節変動、準二年周期振動、太陽活動周期成分とトレンド成分で回帰を行うことである。次に、残差について、観測点がオゾンゾンデ観測時に極渦の内部、外部、境界領域のどの部分に位置したかについて分類した。ホーエンパイセンベルクのデータでは、下部成層圏が極渦内部または境界領域に位置した場合には20km以下の高度では特に大きな付加的な減少傾向が見られた。

(3)統計的手法によるオゾン層変動に関する研究

 衛星観測データ及び地上観測データを用いてオゾン層変動に係る力学的・化学的要因の関連性を解明するために、統計的手法を用いて利用するデータの質を評価し、パラメータの季節変動、年々変動を解析して、研究実施期間のオゾン層変動の特徴(普遍性、特殊性)の解明を行った。具体的には、データ質評価のための統計指標の検討、過去及び研究期間中の大気力学場・温度場の年々変動の解明、衛星及び地上観測データに見られる変動の要因解明等である。解析の結果、1996年、1997年の冬季の北半球下部成層圏は寒冷であったが、1998年、1999年の冬季は温暖であった。解析した個々の気体等のパラメータの変動の特徴は、その傾向を反映している。ILASによって得られたエアロゾルデータから1997年の冬・春季のPSCの出現頻度、気温との関連等について明らかにした。

(4)化学輸送モデルによる極渦の物理・化学過程に関する研究

 _蹴悄殃射−力学結合化学輸送モデルによる極渦の物理・化学過程の解明

 極渦内及び周辺のオゾン破壊機構を解明するため、光化学結合GCM、これをECMWFデータ等の客観解析データと同化させたナッジングCTM(化学輸送モデル)の開発を行った。現在、気相化学反応とPSC(硝酸三水和物;NAT及び氷粒子)上での不均一反応の導入を終えた。モデルの計算結果は、オゾン及び大気微量物質の分布と季節変動についてTOMSUARSによる観測と比較し、妥当性を確認した。ケンブリッジ大学のCTMとの比較、ILASとの比較も行った。このモデルによって南極及び北極のオゾン破壊を再現し、中緯度からのオゾン輸送と南極上空での光化学反応により局所的に破壊されるオゾン量との関係を調べた。

 化学輸送モデルによる北極域オゾン層破壊機構の解明

 GCMCTM等の三次元数値モデルに組み込まれている光化学反応(特に不均一反応)の検証、モデル改良を行い、オゾン層変動の機構を解明することを目的とする。その第一段階として、気流と共に移動するトラジェクトリーボックスモデルを開発した。このモデルにより、ヤクーツクに到達したある気塊が極域成層圏雲(PSCS)の影響を受けて、その中でオゾン層破壊が起こっていたが、その際の種々の微量気体成分の時間変化を明らかにした。更にこのモデルを基にし、三次元ラグランジュモデルを作成した。

(5)不均一反応によるオゾン破壊促進機構に関する研究

  ̄素分子・ラジカルの不均一反応機構の解明

 不均一反応によって生成する塩素分子の直接検出法の開発、NOI2、アセトンの硫酸を含む液への取り込み過程、ヨウ化メチルの大気の窓領域での光分解に関する研究を行った。(1)塩素分子の検出法として、クリプトン共鳴ランプからの真空紫外光(123.6nm)照射によって生じる発光をモニターする高感度検出器を作成し、干渉、比例関係等について良好な特性を持つことを確認した。(2)NOの水溶液への取り込み係数は小さいこと、I2の取り込みは液相の反応によって支配されていること、アセトンの硫酸溶液への取り込みは可逆的な溶解過程が支配的であること、が明らかになった。(3)大気中の主なヨウ素化合物であるヨウ化メチルの真空紫外にある大気の窓領域(190-220nm)での光分解過程について、HI分子を生成する過程の存在を明らかにし、量子収率を求めた。

 PSCSのキャラクタリゼーション及びハロゲンリザーバー分子との相互作用の解明

 衛星等で観測される極成層圏雲(PSCS)の赤外スペクトルからの組成・相の判断に寄与するデータの提供を目的に、実験室において、PSCSの主要な成分であることが確認されている水・硝酸を原料として作成した模擬PSCSの赤外スペクトルの光学特性について、観測データに類似したスペクトルの得られる反射法を中心に検討した。PSCS組成として可能性の高い硝酸3水和物(NAT)組成付近での赤外反射スペクトルからの組成・相の直接同定は困難であったため、同一堆積基盤を用いて、反射スペクトル及び、組成・相の同定の容易な透過スペクトルを測定できる方法により堆積基盤の組成・相の同定を行い、同時に反射スペクトルの評価を行った。過去の航空機によるPSCSの太陽掩蔽法での観測値に最も近いスペクトルは、KRS-5基盤に堆積させたNATフィルムの場合で得られたが、測定されたスペクトルのKramers-Kronig変換結果がNATの透過スペクトルを与えたため、主として堆積したNAT表面付近の散乱した反射光を見ているものと評価された。

(6)中層大気における力学・光化学結合過程に関する観測的研究

 温度、密度の摂動のプロファイルは中層大気の重力波の重要なトレーサーとなる。ポテンシャルエネルギー密度の鉛直方向の成長はブロードバンドの対流不安定飽和限界の近くで止まることが観測された。また、重力波の上空への伝搬における成層圏界面の構造の役割について研究した。中間圏における重力波の活動の長時間の変化は成層圏界面の構造の変化と相関があることが示された。

 

5.研究者略歴

課題代表者:中根英昭

1951年生まれ、東京大学大学院理学系研究科博士課程終了、理学博士、

環境庁国立環境研究所地球環境研究グループオゾン層研究チーム総合研究官、

現在、同研究所大気圏環境部上席研究官

主要論文:

(1) Nakane, H. et a1., Comparison of ozone profiles obtained with NIES DIAL and SAGE II measurements, J. Meteorol. Soc. Jpn., 71, 153-159 (1993).

(2) Nakane, H. et al., Lidar observation of ozone over Tsukuba (36 N, 140 E), NASA Conf. Publ. 3266 Ozone in the Troposphere and Stratosphere Part 2, 863-866 (1994).

(3) Nakane, H. et a1., Variation of ozone and aerosols in Eastern Asia during SESAME, Polar Stratos. Ozone 1995 (Pyle J.A., Harris N.R.P., & Amanatidis G.T. eds., Pub. Eur. Communities, 492-496 (1995).

 

サブテーマ代表者

(1): 神沢博

1953年生まれ、京都大学大学院理学研究科博士後期課程修了、理学博士、

文部省国立極地研究所助手、環境庁国立環境研究所地球環境研究センター研究管理官、

現在、同研究所大気圏環境部大気物理研究室長

主要論文:

(1) Kanzawa, H. (1982): Eliassen-Palm flux diagnostics and the effect of the mean wind on planetary wave propagation for an observed sudden stratospheric warming. J. Meteorol. Soc. Japan, 60, No.5, 1063-1073.

(2) Kanzawa, H. and Kawaguchi, S. (1990): Large stratospheric sudden warming in Antarctic late winter and shallow ozone hole in l988. Geophys. Res. Lett., 17, No.1, 77-80.

(3) Kanzawa, H., Camy-Peyret, C., Kondo, Y., and Papineau, N. (1997): Implementation and first scientific results from the ILAS Validation Balloon Campaign at Kiruna-Esrange in February-March 1997. Proc. 13th ESA Symp. European Rocket and Balloon Programmes and Related Research (Oland, Sweden, 26-29 May 1997), ESA SP-397 (September 1997), 211-215.

 

(2) 中根英昭(課題代表者に同じ)

 

◆板部敏和

1948年生まれ、九州大学理学部卒業、

現在、郵政省通信総合研究所地球環境計測部光計測研究室室長

主要論文:

(1) T. Itabe, K. Asai. M. Ishizu, T. Aruga and T. Igarashi: Measurements of the urban ozone vertical profile with an airborne CO2 DIAL, Appl. Opt., 28, 931-934 (1989)

(2) 板部敏和:“光測定ハンドブック 3.2 レーザーレーダー装置”、朝倉書店 (1994)

(3) T. Itabe, M. Ishizu, K. Mizutani and K. Asai: Development of 2μm coherent Doppler lidar in Japan for wind measurements from space., 21st ISTS, May., 1998, Ohmiya, Japan

 

:宮内正厚

1940年生まれ、気象大学校卒業、理学博士(東北大学)、気象研究所研究官、気象大学校教授、現在、気象庁観測部オゾン層情報センター所長

主要論文:

(1) Miyauchi, M. and M, Kano, 1981: Inference of atmospheric temperature from measurement with the ground-based spectrometer. Pap. Met. Geophys., 32, 291-299.

(2) Miyauchi, M., 1985: Properties of diffuse solar radiation under overcast skies with stratified cloud. II. Spectral distribution. J. Met. Soc. Japan, 63, 1083-1095.

(3) Miyauchi, M. and N. Ohkawara, 1992: On the vertical profiles of long wave radiation at Syowa station in Antarctica. Proc, NIPR Symp. Polar Meteorol, Glaciol., 6, 53-70

 

Kournossenko Alexei

1955年生まれ、Moscow Physical Technical College卒業、高エネルギー粒子研究所主任研究員、現在エコフロンティアフェロー(国立環境研究所)

主要論文:

(1) Kournossenko, A., On the algorithms of coordinate measurements processing for linear geometric elements, Izmeritelinaya teknika, 11, 1990.

(2) Kournossenko, A., Methods of complex stusy of form and position deviations of flat profiles, Izmeritelinaya teknika, 2, 1991.

(3) Kournossenko, A., On metrological approach to design and manufacturing, Preprint IHEP 96-44, 1996, Izmeritelinaya teknika, 4, 1998.

 

(3): 塩谷雅人

1958年生まれ、京都大学大学院理学研究科博士後期課程修了、理学博士,

現在、北海道大学大学院地球環境科学研究科教授

主要論文:

(1) Shiotani, M., Gille, J. C. and Roche, A. E., 1997: Kelvin waves in the equatorial lower stratosphere as revealed by cryogenic limb array etalon spectrometer temperature data. J. Geophys. Res., 102, 26131-26140.

(2) Shiotani, M. and Hasebe, F., 1994: Stratospheric ozone variations in the equatorial region as seen in Stratospheric Aerosol and Gas Experiment data. J. Geophys. Res., 99, 14575-14584,

(3) Shiotani, M., Shimoda, N. and Hirota, I., 1993: Interannual variability of the tratospheric circulation in the southern hemisphere. Quart. J. R. Met, Soc., 119, 531-546.

 

(4) Ч盒鏡橘

1950年生まれ、九州大学大学院理学研究科博士課程単位取得退学、理学博士

現在、東京大学気候システム研究センター助教授

主要論文:

(1) Takahashi, M. 1996: Simulation of the stratospheric quasi-biennial oscillation using a general circulation model. Geophys. Res. Letters, 23, 661-664.

(2) Takahashi, M., N. Zhao and T. Kumakura, 1997: Equatorial waves in a general circulation model simulating a quasi biennial oscillation. J. Meteor. Soc. Japan, 75, 529-540.

(3) Niwfano, M. and M. Takahashi, 1998: Note on influence of the quasi-biennial oscillation on northern hemisphere winter circulation simulated in a general circulation model. J. Meteor. Soc. Japan, 76, in press.

 

Lukyanov Alexander

1955年生まれ、Moscow Physical Technical Institute卒業、ロシア高層大気観測所主任研究員、現在エコフロンティアフェロー(国立環境研究所)

主要論文:

(1) Lukyanov, A., V. Panasenko, V. Yushkov, Using numerical method of finite volumes for research of viscous flow near surface sensor, Trudi CAO, 179, 62-68 (1992).

(2) Lukyanov, A., M. Khaplanov, N. Sholohova, V. Yushkov, Influence of velocity on results of humidity measurements by optical rocket hygrometer, Trudi CAO, 179, 69-73 (1992).

(3) Lukyanov, A., V. Yushkov, H. Nakane, H. Akiyoshi, Ozone loss rate from box model studies and ozonesonde data along the air mass trajectories arriving at Yakutsk station in winter-spring season, Polar stratospheric ozone 1997, 297-300 (1998).

 

(5) ШB捨柑

1957年生まれ、東京工業大学大学院理工学研究科博士過程(化学専攻)修了。理学博士

国立環境研究所地球環境研究グループオゾン層研究チーム総合研究官

主要論文:

(1) T. Imamura, N. Washida: "Measurements of rate constants for HO2+NO and NH2+NO reactions by time-resolved photoionization mass spectrometry", Laser Chem., 16 (1995) 43-51.

(2) T. Imamura, Y. Rudich, R. K. Talukdar, R. W. Fox, A. R. Ravishankara: "Uptake of NO3 onto water solutions: rate coefficients for reactions of NO3 with cloud water constnuents"; J. Phys. Chem., 101 (1997) 2316-2322.

(3) C. A. Longfellow, T. Imamura, A. R. Ravishankara, D. R. Hanson: "HONO solubility and heterogeneous reactivity on sulfuric acid surfaces"; J. Phys, Chem., 102 (1998) 3323-3332,

◆Ш監M

1958年生まれ、熊本大学工学部卒業、

現在、資源環境技術総合研究所大気圏環境保全部主任研究官

主要論文:

(1) 佐藤優、松沢貞夫、清水征生、極オゾンホール形成の化学的メカニズム−極成層圏雲(PSCS)上でのハロゲンリザーバー分子の不均一化学反応−、資源と環境、Vol. 3No. 4219-2271994. 1

(2) M. Sato, M. Nifuku, E. Kiss, M. Horvath, Infrared Spectral Change of Condensed NO by DC Discharge, Jubilee memorial meeting confgerence and retrospective, Vol. 2, 585-588, 1994.

(3) 佐藤優、極成層圏エアロゾルの生成の物理化学、エアロゾル研究、Vol. 11No. 2100-1071996

 

(6): Namboothiri, Parameswaran S.

1962年生まれ。Kerala大学大学院、Ph. D、京都大学学振研究員。

現在、環境庁国立環境研究所エコフロンティアフェロー

主要論文:

(1) S. P. Namboothiri, T. Tsuda, M. Tsutsumi, T. Nakamura, C. Nagasawa, and M. Abo, Simultaneous observations of mesospheric gravity waves with the MU radar and a Sodium lidar, Journal of Geophysical Research, 101, 4057-4063, 1996.

(2) S. P. Namboothiri, C. E. Meek, and A. H. Manson, Variations of mean winds and solar tides in the mesosphere and lower thermosphere over time scales ranging from 6 months to 11 yr: Saskatoon, 52N, 107W, Journal of Atmospheric and Terrestrial Physics, 56, 1313-1325,1994.

(3) S. P. Namboothiri, A. H. Manson, and C. E. Meek, E region real height and their implications for MF radar-derived wind and tidal climatologies, Radio Science, 28, 187-202, 1993.