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[B−8 大気の酸化能と温室効果ガスの消滅過程をコントロールする反応性大気微量気体の大気質へのインパクトに関する研究]

(1)NOy化学種の生成・変質・除去過程に関する研究

NOy化学種の吸着、表面反応に関する研究


独立行政法人産業技術総合研究所

 

 環境管理研究部門 光利用グループ

竹内浩士

 環境管理研究部門 大気計測グループ

吉山秀典

 フッ素系等温暖化物質対策テクノロジー研究センター 評価チーム

忽那周三

同志社大学工学部

伊藤正行


[平成11〜13年度合計予算額]

 平成ll〜13年度合計予算額 7,782千円
 (うち、平成13年度予算額 2,632千円)

[要旨]

 代表的なNOy化学種であるパーオキシアセチルナイトレイト(CH3C(O)OONO2,PAN)について、土壌やエアロゾル表面への吸収と反応性を調べるために、表面水及び主要な溶存成分が共存した条件でパージ法によりヘンリー定数と加水分解速度定数を測定した。いずれの溶解・反応過程も1州の除去過程として重要でないことがわかった。硫酸水溶液については、243K-293Kの範囲で温度依存性を測定した結果、低温領域において従来の報告値より小さなヘンリー定数を得た。また、環境中のNOyの循環過程に関連して、酸化が最も進んだ硝酸(HNO3)の還元機構として、土壌成分である粘土鉱物上のHNO3の光反応を検討した。その結果、粘土鉱物の種類により可視紫外吸収スペクトルが異なり、HNO3またはNO3-の吸光係数が粘土鉱物への吸着状態では変化することを確認した。さらに、HNO3または硝酸イオン(NO3-)の海塩粒子上での光反応を検討した。
 一方、エアロゾル粒子へのNOy吸着機構を数値的にシミュレートするために、一般動力学方程式(General Dynamic Equatiom,GDE)に反応性の気体の時間的濃度変動を組み入れ、より現実的な解析へ発展させるための計算サブプログラムの改良を行うとともに、これを利用して反応性気体であるNOx、SOxの化学反応シミュレーションをおこない、大気中微量汚染物質の動的濃度変化を推測するうえで重要となる反応影響主要因子を決定する手法について考察した。開発した計算手法をもとにして、大気中の粒子と反応性気体の動的濃度変化、それら反応性気体の凝縮、核生成、および粒子の凝集を一般動力学方程式(GDE)によるモデルに従って数値的にシミュレートし、その組成、個数濃度、平均径、粒度:分布の動的(時間的)変化、さらに反応性気体の濃度変化を数値解析的に推測し、NOyに関連した大気中での微粒子反応性・相互作用の予測をおこなった。


[キーワード]

 PAN、硝酸、不均一過程、エアロゾル、一般動力学方程式