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[Ｂ−３　地球温暖化に係わる対流圏大気化学の研究]

（１）大気中微量成分の消滅・生成に係わるフリーラジカル反応速度・機構の解明

[平成５〜７年度合計予算額]

４７，３９５千円

（平成７年度予算額　１２，９４１千円）

[要旨]

　温暖化の現象解明を対流圏化学の切り口から行う目的で、高感度光イオン化質量分析計の開発とそれを用いたフリーラジカル反応の研究が行われた。
１．フリーラジカルの直接検出とそれを用いたラジカル反応研究を行うための高感度光イオン化質量分析計の装置開発が行われ、完成された装置は従来の世界レベルの装置の約５０−１００倍の感度を有するものとなり、ＲＯ₂ラジカルの質量分析計による直接検出をはじめて可能にした。２．ＲＯ₂ラジカルの代表であるＨＯ₂およびＣＨ₃Ｏ₂ラジカルの光イオン化質量分析計による直接検出が初めて行われた。さらに対流圏大気化学において重要な上記のラジカルとＮＯの反応（ＲＯ₂＋ＮＯ
→ＲＯ十ＮＯ₂、ＮＯ→ＮＯ₂変換反応）の反応速度が測定され、従来のＩＵＰＡＣやＮＡＳＡのデータベースに記載されている値が５０％修正された。３．アセトアルデヒドの光解離初期過程の研究が光イオン化質量分析計を用いて行われた。特に大気中のＯＨ、ＨＯ₂濃度を直接制御しているＣＨ₃とＨＣＯ生成の量子収率の決定が行われた。４．種々の炭化水素類が大気中に放出されたときに生成する置換メチルラジカル（ＣＨ₂Ｘ）と酸素分子の反応速度が光イオン化質量分析計を用いて測定された。特に有機ラジカルに種々の置換基がついた場合、反応速度がどのような影響を受けるか（置換基効果）について、ラジカルのイオン化電圧や電気陰性度から反応速度の一般則構築へのアプローチがなされた。５．メタンの酸化反応に係わるラジカル反応、特にＣＨ₃＋Ｏ₂＋ＭやＨＣＯ＋Ｏ₂の反応の速度の同位体効果（Ｄ／Ｈ、¹³Ｃ／¹²Ｃ）の研究が光イオン化質量分析計を用いて行われた。

[キーワード]

フリーラジカル、光イオン化質量分析計、ＨＯ₂ラジカル、同位体、反応速度