研究成果報告書 J92B0420.HTM

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[Ｂ−４．温室効果気体等の大気化学反応過程の解明に関する研究]

（２）温暖化関連気体の大気中での反応速度定数の測定に関する研究


[研究代表者]

　

国立環境研究所

●鷲田伸明

[環境庁　国立環境研究所]

　

大気圏環境部　大気反応研究室

●今村隆史、三好　明、山本和典、關　金一

地球環境研究グループ　温暖化現象解明研究チーム

●坂東　博


[平成２〜４年度合計予算額]

２８，９１０千円


[要旨]

　大気中で重要なフリーラジカル反応の速度を決定するためにはフリーラジカルを直接検出する装置が必要である。本研究においては新しく高感度光イオン化質量分析計を製作した。この装置は従来のものより５０倍の高い感度を有し、これまで不可能であったフリーラジカルの検出が可能となり、精度の高いフリーラジカル反応速度の測定が行われた。行われた主な研究は以下のとおりである。
１）ＣＨ3Ｏ2十ＮＯ2→ＣＨ3Ｏ＋ＮＯ2の反応速度の決定
　ＣＨ3Ｏ2ラジカルの反応はメタンの酸化反応において最も重要な反応の一つである。このラジカルの直接検出法としては感度の低い紫外吸収法しかなかった。本研究では、高感度光イオン化質量分析法でＣＨ3Ｏ2ラジカルが直接検出され、これまでＩＵＰＡＣで推奨されてきた反応速度定数が５０％近く小さい値であったことが判明した。求められた反応速度定数は（１１．２±１．４）×１０-12��3ｍｏｌｅｃｕｌｅ-1ｓ-1であった。
２）ＨＯＣＯラジカルの検出とＨＯＣＯ＋Ｏ2→ＨＯ2十ＣＯ2の反応速度の決定
　ＨＯＣＯラジカルは大気中で重要な反応ＯＨ＋ＣＯで生成する反応中間体である。このラジカルの存在が世界で初めて直接検出法により証明され、ＯＨ＋ＣＯ反応でＣＯがＣＯ2に変換される反応機構の詳細が明らかになった。さらにＨＯＣＯ＋Ｏ2→ＨＯ2十ＣＯ2の反応速度も決定された。
３）ＨＯ2十ＮＯ→ＯＨ＋ＮＯ2の反応速度
　光イオン化質量分析計の高感度化によりＨＯ2ラジカルの検出も行われ、上記の反応の速度も測定された。


[キーワード]

　ＣＨ3Ｏ2、ＨＯＣＯ、ＨＯ2、光イオン化質量分析計、反応速度